1962-ben Ursula Andress oldalán a világsikert hozó Dr. Nóban szerepelt, ami a James Bond-filmsorozat legelső része volt Terence Young rendezésében.
1963-ban a Viszontlátásra a pokolban című film forgatásán Samantha Eggar színésznővel
1964 – Goldfinger
1965: Közel egy évtizeden keresztül a nézők őt azonosították az ügynök figurájával. A Dr. No után további öt alkalommal öltötte magára James Bond fekete öltönyét: Oroszországból szeretettel (1963), Goldfinger (1964), Tűzgolyó (1965), Csak kétszer élsz (1967), Gyémántok az örökkévalóságnak (1971). S bár megfogadta, hogy soha többé nem bújik az ügynök szerepébe, 1983-ban a Sohase mondd, hogy soha című moziban még utoljára magára öltötte a nyugdíj előtt álló Bond öltönyét, hogy meghódítsa Kim Basingert.
1967-ben II. Erzsébet királynő is kíváncsi volt Connery alakítására a James Bond – Csak kétszer élsz-ben.
1970-ben első feleségével, Diane Cilento ausztrál színésznővel, akivel 1962–1973 között voltak házasok. Egy fiuk született, Jason Connery.
1975-ben Michael Caine-nel az Aki király akart lenni című filmben
1976-ban Audrey Hepburnnel, a Robin és Marian bemutatóján
A nagy vonatrablásban 1979-ben Lesley-Anne Down oldalán
A rózsa neve című film (1986) Umberto Eco könyve alapján készült. A film akkoriban a legnagyobb költségvetésű európai produkció volt, a Kleopátra (1963) óta a legnagyobb külső díszleteket építették fel hozzá.
Az Aki legyőzte Al Caponét című 1987-es gengszterdrámában nyújtott alakításáért a legjobb férfi mellékszereplőként Oscar-díjjal jutalmazták. Partnerei többek között Kevin Costner és Robert De Niro voltak.
1987: Lánya és felesége társaságában
Az Indiana Jones és az utolsó kereszteslovagban Henry Jones professzor szerepét alakította (1989)
1992-ben a Medicine Manben
1997-ben Harrison Forddal
1999-ben a Briliáns csapdában Catherine Zeta-Jonesszal alakítottak felejthetetlen párost
2000-ben, a Fedezd fel Forrestert! című filmben
2001 májusa: második felesége, Micheline Roquebrune Connery festőnő római kiállításának megnyitóján
2006-ban AFI Életmű-díjat kapott. Az Amerikai Filmintézet 1973 óta adja ki az életműdíjat. Ezzel az elismeréssel azokat a filmeseket, színészeket, illetve más szakembereket tünteti ki, akik teljesítményükkel hozzájárultak a filmművészet fejlődéséhez, és munkásságuk kiállta az idő próbáját.
2013-ban egy US Open-meccsen Nézd meg, milyen nagy nevekkel versengett 1988-ban az Oscar-díjért Sean Connery!
Olvass még Sean Conneryről!
- Súlyos beteg Sean Connery
- Szörnyű viaszbábut kapott Sean Connery
- Így öregedett meg Sean Connery